散射型近场光学显微镜助力一篇Nature正刊，非双曲材料中发现双曲极化激元！
发布日期：2025-08-27
近日，中国地质大学（武汉）戴志高教授与新加坡南洋理工大学胡光维教授团队在《Nature》期刊发表题为《Long-range hyperbolic polaritons on a non-hyperbolic crystal surface》的研究中，在非双曲晶体钒酸钇（YVO₄）中观测到双曲表面声子极化激元（hSPhPs），突破了该现象仅存在于双曲材料的传统认知。研究发现，即使在介电张量分量ε⊥和ε∥均为负值的非双曲频段（895–905cm-1），通过满足特定表面波共振条件（﹣ε₁＜ε⊥＜0且ε∥＜ε₁²/ε⊥），仍可激发双曲极化激元，这一现象通过neaspec 品牌的散射型近场光学显微镜（cryo-neaSCOPE, attocube systems GmbH）直接观测到双曲波前，其开口角α随频率增加从51°（898cm-1）减小至33°（902cm-1）。研究还实现了温度驱动的光学拓扑相变，通过降温（300K→150K）使极化激元从椭圆态（894cm-1）经沟道化态（900cm-1）转变为双曲态（905cm-1），在150K下获得59μm的超长传播距离和0.076c的高群速度，性能远超传统双曲材料。该发现不仅为纳米光子学提供了新材料体系，其温度调控机制更为可重构光子器件、高灵敏传感和量子互连等技术开辟了新途径，并在4H-SiC等材料中验证了普适性，展现出跨领域的应用潜力。
研究背景
双曲材料是一种典型的各向异性材料，其沿正交主轴的介电常数张量元素的符号相反。这些特征导致极化激元（即光与物质耦合混合形成的准粒子）具有双曲色散特性，即极化激元波矢量k遵循双曲等频等值线。双曲材料可以支持高波矢传播波，具备亚波长尺度的光场调控能力，具有不同于传统材料的独特性质，近年来受到广泛关注。
双曲色散特性通常出现在双曲材料的“剩余射线带”（Reststrahlen band）内，即介电常数实部在不同晶轴方向上符号相反的频率范围内。在该频段，材料的横向与纵向介电响应分别为正与负（或反之），从而导致其色散曲面呈双曲形态，支持支持极化激元的定向传播与强局域。
目前，人们已经在天然双曲材料六角氮化硼（hBN），α相三氧化钼（α-MoO3）中发现了双曲极化激元（hyperbolic polaritons HPhPs）。双曲色散特性使这些材料在超分辨成像、纳米聚焦、负折射以及近场热辐射调控等领域展现出巨大潜力，成为前沿光子器件与近场光学研究的优质平台。
双曲极化激元在材料表面实现光场极端压缩，为高灵敏传感、超分辨成像等应用提供关键支持。然而，现有研究均依赖人工双曲超材料和天然双曲材料（如金属介质多层膜、六方氮化硼、三氧化钼等介电常数异号体系），其双曲特性仅存在于特定“双曲频段”（Reststrahlen带）。能否在非双曲材料中激发双曲极化激元，并实现原位动态调控成为领域核心挑战。
研究方法
极低温（10K-300K）近场光学显微镜
低温纳米显微技术（cryogenic nanoscopy）可实现散射型扫描近场光学显微镜（s-SNOM）、纳米傅里叶变换红外光谱（nano-FTIR）、针尖增强拉曼光谱（Tip-Enhanced Raman Spectroscopy、太赫兹时域光谱（THz-TDS）和超快瞬态光谱（pump probe ultrafast spectroscopy）在低至液氦温区（10K）的实验研究。该技术覆盖了所有相关能量尺度范围，可用于研究二维系统中的关联电子效应、相变材料、电子输运现象以及导电氧化物界面等基础物理问题。
图1. Neaspec品牌的低温近场光学显微成像与光谱系统cryo-neaSCOPE
低温散射型扫描近场光学显微技术（cryogenic s-SNOM）在闭环循环制冷系统带来的强烈振动环境下，仍需要保持极高的干涉仪稳定性（即精确维持探针-样品与参考光路之间的相对距离）。Neaspec研发的cryo-neaSCOPE能够在极低温条件仍然有良好的性能表现，其核心参数如下：
低温下近场光学空间分辨率：低温条件下10-30 nm
低温样品温度控制范围：10-300K
低温下扫描区域范围：25 μm×25 μm
低温下AFM噪声水平：优于0.1 nm
低温条件下可调光学范围：可见光、红外至太赫兹
图2. 低温近场光学显微镜内部光路、低温原子力显微镜、高精度低温位移台设计示意图
德国attocube公司研发了特殊的振动隔离系统，可在纳米级精度范围内保持所有s-SNOM光学元件之间的光程差稳定，从而即使在可见光波段也能实现高质量的干涉测量。其专利设计的双面抛物镜提供两个光学端口，支持从太赫兹到红外再到可见光的宽波段样品检测。结合顶部物镜通道，该系统在低温环境下（如太赫兹纳米成像、泵浦-探测、宽场显微术、共聚焦拉曼等）实现了最大程度的关联显微技术灵活性。超低振动恒温器还可实现与neaspec室温系统相媲美的高质量低温原子力显微镜（cryo-AFM）测量。
neaspec低温s-SNOM系统采用非对称迈克尔逊干涉仪设计，其特殊之处在于将低温腔体集成于干涉仪的一个光路臂中。该低温真空腔体内集成了聚焦光学系统、原子力显微镜（AFM）及样品台，可在室温至9K的精确温控范围内工作。系统工作时，外部光源的光束被聚焦于AFM探针尖端——该探针同时作为光学天线，在其顶点处产生强局域光场热点。通过近场相互作用，该热点会调制探针散射特性，从而实现对样品的纳米级局域探测。其专利干涉检测技术可完全无背景地记录探针散射光的相位和振幅信息，这些参数直接关联样品的局部反射率与吸收特性。AFM系统超卓的热稳定性支持对同一样品区域进行重复成像，使得研究人员能够监测温度变化下样品光学、电学或化学响应的演变过程，例如为金属-介电相变等现象提供纳米尺度的研究手段。
研究亮点
1. 发现非双曲频段的双曲极化激元
团队选择四方晶系YVO4晶体作为载体（图2）。实验结果表明，即使在晶体的介电张量分量ε∥和ε⊥同为负值的非双曲频段，该材料表面仍可支持双曲型声子极化激元的传播。界面处满足特定的表面波共振条件（﹣ε1＜ε⊥＜0且ε∥＜ε12/ε⊥＜0），这使得电磁场仅沿一个方向传播，在面内呈现双曲型等频轮廓。
图3. 非双曲材料钒酸钇晶体表面双曲极化激元的近场实验示意图和钒酸钇晶体中双曲极化激元实空间成像
通过散射型近场光学显微镜（s-SNOM）在895 – 905 cm-1频段直接观测到双曲波前（图3 c-e），其开口角α随频率增大而减小（898cm-1 时α=51°，902cm-1 时α=33°）。
2. 温度驱动的光学拓扑相变
研究突破性实现了原位动态调控：通过降温（300K→150K），钒酸钇晶体介电常数发生蓝移（图4a），诱导极化激元发生从椭圆→双曲的原位光学拓扑转变。相变过程：在220K时，894cm-1处为椭圆波前（图4d），900cm-1处过渡为无衍射的“准直模式”（图4e），905cm-1处演化为双曲波前（图4f）。长程传播：低温下极化激元传播距离显著提升，150 K时椭圆极化激元传播距离达59 μm，群速度最高达0.076c，与传统材料如α-MoO3和 hBN相比，其传播距离提升了约一个数量级，群速度则相较于α-MoO3提高了近两个数量级。
图4. 基于钒酸钇晶体的温度（300K-150K）驱动光学拓扑转变
实验通过低温近场扫描光学显微镜(cryo-SNOM)技术，直接观察了YVO4晶体表面的双曲表面极化激子的波前。实验中使用了直径为1.2 μm的金盘天线作为光学纳米天线，激发高度局域的表面波。实验中使用了连续波中红外量子级联激光器（波长范围为890-905cm-1），并且配备了低温散射型扫描近场光学显微镜(cryo-neaSCOPE, attocube systems GmbH)，在不同温度(室温、220K和150K)下，测量YVO4晶体表面的近场振幅图像，并通过调整红外光的频率观察双曲表面极化激子的波前变化。实验还发现，随着温度的降低，双曲表面极化激子的传播长度显著增加。在150K时，椭圆极化子的传播长度达到59 μm，而平坦色散极化子的传播长度达到48 μm，显示出低损耗和长距离传播的特性。
3. 纳米尺度光场操控优势
图5. 非双曲材料中双曲声子极化激元（hSPhPs）的温度依赖传播特性
基于低温近场扫描光学显微镜(cryo-SNOM)技术，能够实现在纳米尺度光场操控优势，其优点总结如下：
1）高压缩比：光场波长压缩至激发波长的1/40
2）低损耗：低温下寿命高达55.5 ps
2）原位可控：通过频率/温度精确调控能量传播方向
应用及展望：
此项工作颠覆了“双曲极化激元仅存于双曲材料”的传统认知，提出“非双曲极化激元”新范式。
动态光控技术：温度调控可实时切换极化激元拓扑态，为可重构纳米光子电路提供基础。
新型光学器：低损耗长程传播特性适用于红外传感、分子检测及量子互连等场景。
跨材料拓展：团队在4H-SiC等材料中验证了普适性，未来可延伸至声学、微波领域。
该研究结果通过澄清双曲型色散和双曲型晶体并非实现双曲极化激元的必要条件，显著拓展了双曲型纳米光学的应用边界。在钒酸钇晶体的非双曲频段内，我们观测到双曲声子极化激元的存在，其表现出低损耗、长传播距离与长寿命等特性。进一步地，通过简便地调控入射红外光频率与环境温度，可在原位实现双曲声子极化激元从椭圆色散向双曲色散的光学拓扑转变，免去了复杂的微纳制造工艺。此外，该双曲极化激元的拓展条件与温度驱动的色散工程，显著提升了对极化激元波长与群速度的精细调控能力，展现出高灵敏度和快速响应的调制特性。该机制为增强光-物质相互作用与推动双曲极化激元技术的发展提供了新的物理路径与工程手段。
相关参考文献：
[1]. Liu, L., Xiong, L., Wang, C. et al. Long-range hyperbolic polaritons on a non-hyperbolic crystal surface. Nature (2025).
[2]. N. C. H. Hesp F. H. L. Koppens. et al., Cryogenic nano-imaging of second-order moiré superlattices. Nat. Mater. 23, 1664–1670 (2024)
[3]. N. C. H. Hesp F. H. L. Koppens. et al., Observation of Interbrand collective excitations in twisted bilayer graphene. Nature Physics (2021)
[4]. 中国光学
