Phys. Rev. Lett.: 低温NV色心磁强计成功“看见”二维超导体中的磁通涡旋动力学涨落！
发布日期：2025-10-16
文章名称：Probing Vortex Dynamics in 2D Superconductors with Scanning Quantum Microscope
期刊：Physical Review Letters
文章链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/1fzm-pb1d
近日，国际高水平期刊《Physical Review Letters》发表了一项关于二维超导体磁动力学研究的突破性成果。德国斯图加特大学的Jörg Wrachtrup教授团队依托attoDRY2200 低震动无液氦磁体与恒温器搭建的低温NV色心磁强计成功实现对二维超导体NbSe2中磁通涡旋动力学的纳米尺度探测，直接揭示无序涡旋玻璃相的融化机制与磁噪声反常行为，为二维超导量子现象研究提供了全新的高分辨率探测平台。
研究进展
二维（2D）超导体因维度降低带来的强烈涨落特性，使其磁通涡旋（超导态下的关键磁结构）呈现复杂的动态行为。扫描隧道显微镜（STM）虽已被广泛用于绘制局域态密度分布，但这类探针的隧穿特性要求导电表面必须极其洁净，连二维材料常用的保护性六方氮化硼（h-BN）包覆层都会干扰测量；常规磁成像技术则无法同时兼顾纳米级空间分辨率与毫秒级时间分辨率，难以捕捉涡旋的动态演化。此次研究中，基于 attoDRY2200 开发的低温NV色心磁强计，凭借特殊技术优势突破上述限制：
a) 非侵入高分辨，适配复杂样品：以金刚石 NV色心 中心为探针，无需接触样品且对表面洁净度要求低（即便 NbSe₂有制备残留物仍可测量），空间分辨率 < 50 nm，1.8 K 低温下能清晰分辨单个磁通涡旋，兼容 STM 难处理的复杂样品环境；
b) 宽温宽场覆盖，支撑全相图观测：配备 9T-1T-1T 矢量磁体，AFM 模式最低温<1.8 K、cw-ODMR 模式 < 4 K，可完整覆盖二维超导体 “涡旋玻璃相 - 涡旋液体相 - 金属态” 全相图，助力证实超导态与磁行为的关联；
c) 时空分辨率协同，捕捉动态磁演化：依托低震动设计（Z 向噪声<0.5 670="" nm="">80%），实现 “纳米空间 + 微秒时间” 分辨率探测，首次捕捉到磁通涡旋的离域性波动，及冷却速率对涡旋晶格构型的影响。
二维超导体中的局域磁通涡旋的激发
课题组使用1.8 K低温NV色心磁强计对二维超导体2H-NbSe2的薄层样品进行测量，见图1(a)。当NV色心接近NbSe2样品（S1）时，单个NV的自旋能够检测到NbSe2的局部磁响应，而与顶部h-BN无关。 图1(c)给出了在2K温度下沿薄片边缘记录的具有抗磁响应的涡旋玻璃态扫描结果。在接近10 K（> Tc）时，任何磁响应都消失了（见文章补充材料中的图S4），证实了在2K时观察到的磁行为源自超导态。由于样品的厚度很小，磁场很容易穿透材料，在较低的外场下局部抑制超导性并形成涡旋。在非常薄的NbSe2中的垂直限制导致了涡旋的膨胀，遵循Pearl模型。从图1(d)中单个涡旋的高分辨率扫描结果可以看出，相较于体材料中的涡旋，该涡旋的尺寸正在扩大，这与薄层超导体中珍珠涡旋的预期标度行为相吻合。
图1：低温NV色心磁强计测量二维超导体中涡旋态。（a）用于探测纳米尺度局部磁响应的NV色心磁强计示意图;（b）5.1nm厚的NbSe2薄片的相图随温度和磁场的变化，确定了三个不同的相：涡旋玻璃、涡旋液体和金属态。(c)涡旋玻璃相的磁场图，显示明显的磁场对比度，并突出样品边界。(d)高分辨率扫描分辨出NbSe2薄片中的单个涡旋。
原子力显微镜（AFM）样品表征（详见文章补充材料图S1）显示，样品制备完成后薄片表面存在明显残留物。这种脏污的顶面会给扫描隧道显微镜（STM）等其他局部探针带来技术挑战。课题组使用的低温NV色心磁强计的实验技术显然更稳健。低温NV色心磁强计能够对超导涡旋进行高分辨率和非侵入性的测绘。
二维超导体中磁通涡旋的排列
在薄的NbSe2样品（S1）中，基底粗糙度、无序和有限尺寸效应在超导响应中起着重要作用。由于这些局部效应，涡旋可以变得扭曲和拉长，偏离了在原始超导体中通常观察到的常规涡旋形状。由于NbSe2中超导现象的多带特性，可能会出现多磁通量子涡旋。图2(a)展示了示例数据，在该数据中无法清晰辨识出六方结构的涡旋排列。薄样品也显示出类似细长涡旋的特征，如图2(a)所示，温度远低于Tc。课题组将这些线状磁场结构归因于圆涡旋，它们在空间中不同位置之间快速波动，即它们具有某种程度的离域性，从而有效地导致测量所得图像中的细长形态。这种涡旋运动很可能是由底层的无序和二维超导体中增强的热涨落所影响。为了便于比较，课题组对一个更大更厚的NbSe2样品（> 10 nm，S2）进行了测量，该样品两侧均用六方氮化硼（h-BN）封装。在这种情况下，涡旋排列以更有序的方式，且在样品区域的大部分区域中观察到六边形涡旋晶格[见图2(c)]。课题组注意到，对于较薄样品中特定且非六边形的涡旋排列缺乏了解，可能对例如输运实验的解释具有重要意义。这一点经常被忽视，但可能对于从这些实验数据中正确推断超导基态的对称性至关重要。
图2 不同厚度的二维NbSe2中的涡旋排列。（a）氧化物衬底上厚度为5.1nm NbSe2样品S1的磁场分布图。涡旋结构的形态呈现无序状态，显示出微弱的空间相关性以及宽泛、模糊的自相关峰。(c)厚度为11.59nm NbSe2样品S2的磁场分布图，其涡旋结构呈现显著增强的六边形有序排列。所有比例尺均为1 μm。
磁通涡旋晶格的熔化转变
研究对薄NbSe2样品的输运研究也提供了间接证据，表明涡旋玻璃比块体系统更容易熔化。强烈的热涨落可以去除涡旋并驱动熔化转变。在更宽的温度窗口中观察到非零电阻率，但仍低于Tc，这表明涡旋从其钉扎点脱离，并过渡到涡旋液相。这种熔化可以进一步通过位错的存在而促进；因此，涡旋液体的演化方式随着冷却速度的变化而不同。课题组用不同的冷却速度进行了研究。对于每个冷却序列，样品S1通过将温度提高到6.3 K来“初始化”。随后，以选定速率将样本冷却至基准温度。该过程会重复进行不同冷却速率的测试，从1分钟到10小时不等，直至基础温度达到2K。图3(a)和3(c)分别展示了最低和最高冷却速率下的测量结果。虽然两种测量方法都集中在少层样品的同一位置，但快速冷却和缓慢冷却速度的超电流分布显示出不同的迈斯纳场响应和涡旋强度。相比之下，从熔融状态缓慢冷却应允许热涨落与无序钉扎竞争，从而逐渐形成更稳定的涡旋晶格。
图3：5.1 nm NbSe2样品中与冷却速率相关的涡旋排列。(a) NbSe2在快速冷却（1分钟内从6.3K降至2K）后的杂散场分布图，显示弱磁对比。(c)慢速冷却（数小时从6.3K降至2K）后的磁场分布图，显示涡旋对比度显著增强。
综上所述，该研究实现了对二维超导体中涡旋的纳米时空成像，使得原本只能间接观测的涡旋现象得以直接可视化。在非均匀的NbSe2中，课题组观察到动态变形的涡旋和涡旋熔化的直接证据，其中构型高度依赖于冷却速率，反映了热涨落和钉扎之间的相互作用。低磁场下涡旋的空间排列和动态行为对系统的集体宏观响应具有重要意义，这可以通过输运、核磁共振等方法来测量。这些实验结果确立了低温NV色心磁强计作为非常规超导体中低能涨落和动态状态的有力探测技术。
低温NV色心磁强计
文中使用到了基于attoDRY2200低震动无液氦磁体与恒温器的低温NV色心磁强计是由德国attocube公司设计研发，该显微镜采用非磁性材料制成，专为低温、超低温和磁场应用设计。设备基于纳米精度位移台与扫描台，可提供多维运动、毫米级行程和亚纳米精度扫描。用户只需要按照标准的操作流程，控制设备硬件与软件，即可实现NV色心探针对样品表面的磁学性质进行扫描成像测量，进行空间分辨率<50 nm的磁性结构观测，研究超导材料变温变磁场下的磁通涡旋成像以及铁电体和多铁性材料的磁畴成像。
attocube低温强磁场原子力磁力显微镜attoAFM MFM I
低温强磁场原子力磁力显微镜attoAFM MFM I 已经在北京大学，清华大学，南京大学，复旦大学，中国人民大学，北京师范大学，中国科学院等单位顺利运行，持续助力各个课题组的科研工作。图6为常见的低温强磁场原子力磁力显微镜，该系统配置attocube特有的低温扫描台以及纳米精度位移台，可对常见氧化物薄膜，超导材料，低维层状材料，纳米线等微纳尺度材料的低温形貌，磁力磁畴与斯格明子观测等电磁学性质测量。值得一提的是，系统兼容德国attocube公司推出的用于超灵敏SPM测量的全新超低振动低温恒温器attoDRY2200。目前，该系统已经在中国、德国、英国等国家完成多套安装与运行，已助力全球用户在低温强磁场环境下的磁学成像研究中取得众多突破性成果。
图4：基于attoDRY2200低震动无液氦磁体与恒温器的低温NV色心磁强计
基于attoDRY2200的低温NV色心磁强计，主要技术特点：
☛ 成像模式：ODMR, AFM, CFM
☛ 磁场环境：9T，9T-1T-1T矢量磁体
☛ 最低温度：采用AFM扫描（关闭微波）测量的温度低于1.8 K ；cw-ODMR模式最低温度应小于4 K
☛ 振动噪音（Z方向）：在基底温度，使用标准attocube程序（带宽= 195 Hz)和Akiyama 探针测量的AFM噪声小于0.5 nm (基于attoDRY2200)
☛ 配置微波发生器（0.7至6 GHz）和射频线路
☛ 具有高量子效率的单光子探测器（通常在670 nm处为80%，保证值> 60%)
☛ 可升级 cryoRAMAN显微镜, AFM/MFM显微镜，atto3DR等功能
图5：用于超灵敏 SPM 测量的超低振动低温恒温器attoDRY2200, 适合NV色心扫描成像研究。
图6： 可选升级：低温强磁场原子力磁力显微镜attoAFM MFM I。
低温NV色心磁强计 部分发表文献：
Ruoming Peng, et al. Probing Vortex Dynamics in 2D Superconductors with Scanning Quantum Microscope . Phys. Rev. Lett. 135, 126001, 2025
Brian B. Zhou, et al. Configurable antiferromagnetic domains and lateral exchange bias in atomically thin CrPS4， Nature Materials 24, 1414–1423 (2025)
Patrick Maletinsky, et al. Imaging nanomagnetism and magnetic phase transitions in atomically thin CrSBr. Nature Communications 15: 6005 (2024)
Rainer Stöhr, et al. Magnetic domains and domain wall pinning in atomically thin CrBr3 revealed by nanoscale imaging. Nature Communications 12 : 1989 (2021)
Patrick Maletinsky, et al. Probing magnetism in 2D materials at the nanoscale with single-spin microscopy. Science 364, 973–976 (2019)
attocube低温强磁场扫描探针显微镜 部分国内用户单位：
