Nat. Mater. 三联发：从高压块体到常压薄膜，镍基超导性究竟从何而来？Quantum Design全程见证
发布日期：2026-10-15
2023年，中山大学王猛团队在《Nature》报道了La₃Ni₂O₇单晶在14 GPa高压下实现近80 K的超导转变，这是继铜氧化物之后第二种突破液氮温区的非常规超导体系。短短三年间，镍基超导已从“高压专属”拓展到常压薄膜，压缩应变薄膜中也发现了约40K的超导，但高压超导与常压薄膜超导之间的关系尚不明确，另外关于双层镍酸盐的超导性究竟从何而来这一核心问题，仍然悬而未决。
近3个月，三篇发表于《Nature Materials》的研究，从三个不同角度逼近这一核心问题：
东京大学/理化学研究所Osada-Tsukazaki团队：系统比较了La₂LnNi₂O₇薄膜在环境压力和静水压下的超导行为，搭建起高压与常压之间的桥梁；
复旦大学赵俊团队：解析常压块体单晶La₃Ni₂O₇的磁性结构，为理解加压超导相提供了常压母体化合物的磁性基准；
北京大学彭莹莹团队与浙江大学谢燕武团队、南京大学卢毅团队合作：揭示常压薄膜超导的电子重构机制。
围绕镍基超导机制的系列前沿探索背后，Quantum Design 始终深度参与其中。从助力制备高品质单晶样品的高压光学浮区炉，到用于获取电阻率‑温度曲线、霍尔系数、磁化率等核心物性数据的 PPMS 与 MPMS 测量系统，均为本系列研究提供了坚实的硬件支撑。
一、搭建高压与常压之间的桥梁（东京大学/理化学研究所团队）
La₃Ni₂O₇在高压下可实现近80 K超导，压缩应变薄膜常压下可实现超过40 K超导。两者的关系尚不明确——前者是各向同性压缩（a轴和c轴均收缩），后者是面内压缩伴随c轴伸长。东京大学Motoki Osada、Atsushi Tsukazaki团队系统研究了压缩应变La₂LnNi₂O₇薄膜（Ln = Y, La, Pr, Nd, Sm, Eu, Dy）在环境压力和静水压下的超导行为，在两者之间架起了一座桥梁。
图1：超导双层镍酸盐的晶格结构与La₂LnNi₂O₇（Ln=La、Pr、Nd、Sm、Eu、Dy、Y）系列薄膜表征
团队通过脉冲激光沉积制备了一系列La₂LnNi₂O₇（Ln=La、Pr、Nd、Sm、Eu、Dy、Y）薄膜，发现超导转变温度Tc对Ln替代高度敏感：Pr的Tc最高（约47 K），Sm和Nd约41-42 K，Eu和Dy约10-20 K，La和Y不超导。在静水压（立方顶砧，最高20 GPa）下，Sm和Nd薄膜的Tc随压力持续升高：Sm薄膜在16 GPa达到67 K（另有一分支Tlow≈28 K），Nd薄膜在16 GPa达到73 K。正常态ρ(T)的α随压力从约1.8降至约1.3-1.4（向T线性靠近），与Tc增强同步。
值得注意的是，Ln替代导致的c轴压缩（化学压力）在常压下反而使Tc降低（α增大），而外加压同时压缩a轴和c轴时Tc升高（α减小）——通过镧系取代压缩c轴，与通过静水压同时压缩a轴和c轴，对超导性的影响截然相反。这可能源于不同晶格常数的变化，导致多轨道体系费米面电子结构发生复杂改变，理清a、c和c/a在超导电性中的作用将是未来研究的重要方向。
图2：La₂LnNi₂O₇系列薄膜在常压下的超导电性和正常态电阻拟合
图3：La₂LnNi₂O₇系列薄膜在高压下的超导电性和明显两步超导转变
更引人注目的是，高压下出现了两步超导转变——T_c^high和T_c^low分别演化，可能源于氧缺陷或La/Sm分布的空间不均匀性，也可能与多带配对有关。这一现象为理解镍基超导的配对对称性提供了新线索。
Quantum Design实验支撑：该研究中的电阻率-温度曲线、霍尔系数等核心数据，均依赖PPMS系统的精确测量。样品制备采用了六点几何构型，并将金（Au）线键合在30 nm厚的Au电极上。PPMS的电输运测量为确定T_c^onset和T_c^zero提供了可靠基准。
二、常压块体单晶的磁性结构（复旦大学赵俊团队）
理解超导的配对机制，常压下的母体化合物La₃Ni₂O₇单晶性质研究是一个重要起点。但一直以来都难以生长大尺寸La₃Ni₂O₇单晶。鉴于此，复旦大学赵俊教授团队优化高压光学浮区法，生长出毫米至厘米级La₃Ni₂O₇单晶，解决了长期困扰该领域的瓶颈问题，并利用弹性与非弹性中子散射系统测定了其自旋序与自旋激发。
研究确定该体系为单条纹磁序（奈尔温度151 K）：磁矩在NiO₂面内形成交替的磁性和非磁性条纹，相邻双层之间反铁磁耦合。与粉末样品报道的两套磁峰或无磁峰不同，单晶仅在q = (0, 0.5, 0.5)处出现清晰的磁布拉格峰，未观测到q = (0, 0.5, 0)峰，证实体系为单一磁相、不存在相分离。
图4：La₃Ni₂O₇的磁结构、磁化率、自旋动力学和电阻率
自旋波色散可由双层海森堡模型定量描述，其中自旋波的层间交换SJ_c ≈ 39.9 meV，远大于面内交换——这与双层铜氧化物中面内交换远大于层间交换的层级完全相反。非弹性散射显示，激发强度沿L方向呈正弦型双层调制，声学支在L ≈ 2.6附近最强，光学支则出现在L ≈ 5.2附近，为层间反铁磁自旋关联提供了直接证据；低能谱进一步揭示约5 meV的自旋能隙，反映沿a轴的易轴磁各向异性。
图5：La₃Ni₂O₇中自旋激发的动量依赖、自旋波色散以及等能量切片
更关键的是绝对归一化测量：La₃Ni₂O₇的自旋波带宽仅约70 meV，仅为铜氧化物的约25%，但10–70 meV中能区的局域动态磁化率显著高于铜氧化物，总涨落磁矩却与铜氧化物相当。这意味着镍基超导的配对关键可能不在于大的自旋激发带宽，而在于密集的中能自旋涨落谱与配对能标的匹配。
该工作为La₃Ni₂O₇建立了定量的磁性框架——条纹型磁基态伴随面内竞争相互作用与强层间反铁磁耦合，可由双层海森堡型模型有效描述。压力或压缩应变可能降低面内正交畸变并抑制NiO₆八面体倾转，从而削弱条纹序的晶格钉扎、压制静态磁序而保留强动态自旋关联——即超导可能源于磁谱权重从静态序向涨落关联的重新分配，而非磁相互作用的消失。
Quantum Design实验支撑：该研究中的磁化率-温度曲线使用了MPMS-3 SQUID磁强计，电阻率测试采用了PPMS系统，在2 K至300 K之间的零场冷却磁化测量揭示出在约151 K以下存在反铁磁有序。电阻率表现出金属行为，并在磁转变温度附近出现明显的异常。
三、常压薄膜超导的“电子重构”（北京大学/浙江大学/南京大学合作团队）
常压薄膜超导是如何实现的？北京大学彭莹莹团队与浙江大学谢燕武团队、南京大学卢毅团队合作，通过保护层技术实现了对超导(La,Pr)₃Ni₂O₇薄膜的直接XAS和RIXS测量，追踪了从绝缘到超导到金属的完整演化。
双层镍氧化物中，两层镍氧面像两片“电子高速公路”，中间的顶点氧则像连接通道。若氧缺失，连接被破坏，电子容易困在局部，材料呈绝缘。氧含量合适时，电子能更连贯地跨层运动，配合压缩应变，通道被进一步增强，超导出现。这说明，超导不只是简单“多掺电子”，而是层间通道被逐步打开。超导性出现在层间d_{z²}-p_z-d_{z²}杂化建立相干性、但静态自旋密度波序被抑制的狭窄窗口内。
图6：不同性质的(La,Pr)₃Ni₂O₇薄膜的结构和电阻
氧空位和间隙氧分别扮演“破坏者”和“过掺杂者”的角色：内顶角氧空位破坏层间Ni-O-Ni网络，使d_{z²}电子局域化并稳定绝缘态；间隙氧则引入额外空穴，驱动系统进入弱关联金属态。用X射线可以“看”到，面外轨道相关的电子态逐渐由局域化向更具巡游性的状态演化；面内电子则主要因掺杂增加而改变。外延应变本身不足以诱导超导：适宜的氧化学计量是建立相干层间电子通道的前提，外延应变则在此基础上进一步增强层间耦合。
图7：不同(La,Pr)₃Ni₂O₇薄膜Ni L3边RIXS探测的轨道和自旋激发，以及从绝缘体到超导体再到金属的演化示意图。
氧也并非越多越好。研究中的金属样品与超导样品应变相近，电子轨道特征也相似，却没有超导。实验与计算表明，额外的氧可能带来更多空穴，使电子关联减弱。因此，从绝缘到超导再到金属，关键并非层间通道越强越好，而是氧含量、层间相干性与电子关联处在适宜范围。
Quantum Design实验支撑：该研究中的电输运测量（电阻-温度曲线）在PPMS系统上完成，采用了标准四线法进行测量，通过过电子束蒸发在薄膜表面沉积了50 nm厚的Ag电极，并通过超声Al线键合建立电接触。实现了对不同(La,Pr)₃Ni₂O₇薄膜的绝缘、超导和金属性的区分。
四、镍基超导研究，Quantum Design 的全程支撑
从2023年中山大学王猛团队发现镍基超导一直到最近关于镍基超导机制的多方面研究，Quantum Design一直都在。
近来，Nat. Mater. 三联发——从高压-常压的桥梁，到常压块体单晶的磁性基准，再到常压薄膜的电子重构——镍基超导的研究历程说明，理解非常规超导需要多维度的实验合力。而每一次T_c的刷新，都建立在对正常态、磁性和电子结构的精确测量之上。三项研究中的核心实验数据——电阻率-温度曲线、霍尔系数、磁化率——均依赖PPMS和MPMS系统获取。
基超导的复杂性在于，其超导性不仅与输运性质相关，还与磁性、电子结构、晶格参数等多个维度交织。单一测量手段难以揭示全貌。随着镍基超导研究进入“机制竞争”阶段，对多物理量联合表征的需求只会更强。PPMS的模块化扩展能力和MPMS的定量磁学测量，将继续为这一领域的可重复、可比较实验基准提供支撑。
图8. MPMS和PPMS设备图
图9. PPMS的电学、热力学和磁学测试选件
精确测量的背后，高品质样品是绕不开的前提条件。样品品质，决定了数据品质的上限。复旦大学赵俊团队的研究工作，之所以能首次对La₃Ni₂O₇单晶进行覆盖整个布里渊区的动量-能量分辨中子散射测量，根本原因在于生长出了毫米至厘米级的高品质单晶。而在此之前，大尺寸La₃Ni₂O₇单晶的生长一直是困扰该领域的瓶颈——没有足够大、足够纯的单晶，非弹性中子散射就无从谈起，动量-能量分辨的自旋关联图像也就无法建立。该团队采用SciDre HKZ高压光学浮区炉完成了这一关键突破。氧气压力14–16 bar，使用5 kW氙弧灯作为热源，进料棒以5 mm/h的速率通过熔区。
图9. Quantum Design SciDre HKZ 高温高压光学浮区炉
Quantum Design中国汇聚了在低温、磁学、光学、材料、样品制备、微纳加工、光谱表征与测量及生命科学等前沿领域的优质设备。致力于为科研和工业客户提供强大的技术支持与一站式解决方案，成为中国科研领域的杰出合作伙伴。
参考文献：
1. Osada, M., Terakura, C., Imajo, S. et al. Bridging ambient- and high-pressure superconductivity in La2LnNi2O7 films. Nat. Mater. (2026). https://doi.org/10.1038/s41563-026-02695-3
2. Chen, L., Zhang, E., Hao, Y. et al. Single-stripe magnetic order and bilayer spin dynamics in single-crystalline La3Ni2O7. Nat. Mater. (2026). https://doi.org/10.1038/s41563-026-02768-3
3. Zhang, S., Zhang, M., Luo, Q. et al. Interlayer hybridization promotes superconductivity in bilayer nickelates. Nat. Mater. (2026). https://doi.org/10.1038/s41563-026-02750-z
